高级吸附剂具有高吸收能力、低维护要求和易于使用等优点，是从电子废弃物和矿物中回收贵金属最有前途的方法之一。在氧化石墨烯(GO)和冷冻诱导组装方法的帮助下，采用水热反应器成功制备了一种新型吸附剂MXGA。MXGA和纯MXene气凝胶(MXA)对Au(III)表现出很高的选择性(MXGA的Kd = 2.61 10⁶;MXA的Kd = 3.23 10⁵; MXGA的Kd = 2.03 10⁵;MXA中Kd = 1.76 10⁸)。此外，MXGA (1063.8 mg/g)和MXA (1851.8 mg/g)对Au(III)的捕获能力较高。研究了Ag (I)的吸附机理，提出了含氧官能团的表面络合作用，提出了MXGA的吸附-氧化还原过程和静电吸引对Au(III)的吸附。通过氧化还原捕获过程，MXA对Au(III)的捕获效率在1 min内达到99.9%。在MXA和MXGA上捕获的Au(III)和Ag(I)被快速捕获，吸附剂重复使用5次以上，捕获能力没有明显下降。值得注意的是，与室温下的捕获能力相比，MXGA结构在低至0℃的温度下也能保持优越的捕获和富集能力。这种独特的性质赋予了3D MXene混合体系结构从矿石和电子垃圾中捕获金银的潜力，为贵金属再生绿色平台的开发提供了一种新的方法

图1 冷冻干燥法获得MXGA示意图。

图2 (a, a’) GA、(b, b’) MXGA和(c, c’) MXA在不同放大率下的SEM图像 (d)在蒲公英花籽上冷冻干燥产生的MXGA照片。(e) MXA、MXGA和GA在水溶液中的照片。(f)所获得的MXGA的元素映射。

图3 (a)氧化石墨烯和 (b) MXene的TEM图像(插图:氧化石墨烯和MXene悬浮液的廷德尔效应)。(c) MXA、MXGA和GA的XRD谱图。(d) MXGA体块材料的N₂吸附-脱附等温线。(e-i) MXGA对Ti 2p、C 1s、O 1s和F 1s元素的XPS测量和光谱。

图4 (a, c) GA、MXA、MXGA和 (b, d) 混合离子在不同类型酸介质 (HCl和HNO₃体系)中的捕获百分比。

图5 (a-c) MXA、17 MXGA和GA对Au(III)的pH、离子强度和时间依赖性的影响。(d-f) 对Au(III)的吸附动力学进行了拟一级、拟二级和粒子内扩散模型的线性拟合。(g-i) Ag(I)三种动力学模型的线性图。

图6 (a) MXA、MXGA和GA的Ce与qe曲线，根据(b) Langmuir， (c) Freundlich和(d) Temkin对Au(III)的等温线拟合曲线。(e)平衡浓度对MXA和MXGA吸附Ag(I)的影响。Ag(I)俘获三个等温线的拟合结果为:(f) Langmuir， (g) Freundlich和(h) Temkin等温线模型。

图7 (a b) Au吸附MXA和MXGA的SEM图像。(c) Au俘获后MXA、MXGA、GA的XRD谱图(III)。(d) Au(III)俘获后MXA和MXGA的XPS谱图。(e h) MXGA中Ti 2p、C 1s、O 1s和Au 4f的XPS谱。(i) Au(III)溶液(300mg /L, 10ml) MXGA捕获前后的数码照片。(J) MXGA-Au的SEM图和Au、Ti、f的EDS图。(k) TiO2纳米粒子、GO纳米片、经PDDA处理的MXene气凝胶和MXene气凝胶的捕获能力。(l)经HF处理的玻璃微珠捕获Au(III)溶液前后的照片。

图8 (a) Ag(I)捕获后MXA、MXGA和GA的XRD谱图。(b) Ag(I)俘获后MXA和MXGA的XPS谱图。(c d)捕获后MXA和MXGA的Ag三维XPS谱图。(e)三维MXGA杂化捕获Au(III)和Ag(I)的机理说明。

相关科研成果由西北农林科技大学Shanshan Tong等人于2021年发表在Chemical Engineering Journal（https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.132493）上。原文：3D MXene hybrid architectures for the cold-resistant, rapid and selective capture of precious metals from electronic waste and mineral。